近日,我院燃烧能源研究团队在化学化工领域期刊Angewandte Chemie International Edition上发表题为“Evidence of phenolic pool as a key intermediate for zeolite-catalyzed lignin pyrolysis”的论文,发现并解析了木质素催化热解过程中的酚类聚合物,证实了“酚池”是该过程的重要中间产物,为生物质的高值化利用提供了新的思路。我院刘春江博士为第一作者,周忠岳副教授和合肥工业大学贾良元副教授为共同通讯作者。
木质素是生物质的重要组成部分,约占地球有机碳的30%,在生产燃料和高价值化学品方面具有巨大潜力。基于沸石催化剂的木质素催化裂解是一种简单、有效的芳烃生产方法,但该工艺易结焦并进一步导致催化剂失活,难以获得较高的产率和选择性。“烃池”机理通常被用于解释生物质催化转化过程中芳烃、结焦等产物的生成机制,但其在分子筛催化木质素这一体系中的适用性仍存在一定争议。极少数的文献提出“酚池”机理,但常规实验方法无法直接探测活泼反应过程中的酚类聚合物,目前仍缺乏直接、有力的实验证据。
研究工作借助课题组近期发展的原位大气压光电离/高分辨质谱方法,突破了传统方法在测量大分子活泼产物方面的局限,在分子筛催化木质素热解过程中首次发现了酚类聚合物,探测到的聚合物最高可达六聚体。这是迄今为止有关“酚池”机理的最直接实验证据,该工作证实“酚池”类聚合物是分子筛催化木质素转化过程中的重要中间产物。这一发现将有助于深入理解催化剂的失活机理,并为催化剂的优化提供了新的思路。
该研究得到了科技部重点研发计划和国家自然科学基金项目的资助。
周忠岳副教授长期从事在线质谱仪器的研发和固体燃料的高效转化利用研究,近年来,围绕对气相、气固两相、高压液相等复杂反应过程的表征和认知,发展了一系列原位、在线测量方法,并成功应用于化石燃料的燃烧、固体推进剂的燃烧、碳基能源的催化转化等领域的研究。
Angewandte Chemie International Edition创刊于1888年,是化学领域的权威期刊,由德国化学会和John Wiley & Sons, Inc.联合出版发行,报道化学学科原创性研究成果,最新影响因子为12.959。
论文链接:https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202011937