题目:多相催化体系中表界面行为的近常压光电子能谱研究/分子筛担载活性位点催化C-C键生成机制及反应动力学研究
时间:2022年10月24日 13:30-15:00
腾讯会议会议号:268774434
邀请人:蒋昆 副教授(燃料电池研究所,前瞻交叉研究中心)
报告题目:多相催化体系中表界面行为的近常压光电子能谱研究
报告人:叶逸凡 研究员
报告人简介
叶逸凡,博士,中国科学技术大学特任研究员。叶博士分别于2011和2016年在中科大化学物理系和国家同步辐射实验室获得本科和博士学位。攻读博士期间,他曾作为交换学生于2013-2015年在美国劳伦斯伯克利国家实验室美国先进光源访学。博士毕业后在美国劳伦斯伯克利国家实验室美国先进光源以及光合成联合中心从事博士后研究工作。2021年通过中科院海外人才计划以特任研究员、博导身份引进回中科大国家同步辐射实验室。
叶逸凡博士研究方向为利用同步辐射原位软/硬X射线吸收谱及近常压光电子能谱技术研究能源储存及转化过程涉及到的固-气、固-液、固-固界面的界面特性及界面反应机理。包括电催化、电池等体系中的电极-电解液界面演化过程;热催化体系中气体在催化剂表面的吸附活化过程等。迄今为止,叶逸凡博士在Science, Nature Catalysis, Nature Energy, Nature Communication, JACS, Angew, PNAS, Nano Letter等期刊发表论文50余篇,论文引用超过3300次。
报告摘要
同步辐射软X射线谱学,如X射线光电子能谱(XPS)和X射线吸收谱技术是一种具有元素分辨能力、并对电子态、化学态和表面态敏感的分析手段,被广泛应用在材料科学的很多研究领域。我的报告将重点关注原位、工况条件同步辐射软X射线谱学技术在功能材料表界面研究的应用。报告将主要介绍近常压光电子能谱技术(APXPS)的发展及其在二氧化碳(CO2)分子活化研究中的应用。
将CO2分子转化成液态燃料或者合成气是一个重要的研究课题。但对应的反应催化剂研发速度较慢,这是由于缺乏实验和理论上的指导导致的。特别的是,在原子-分子尺度上了解多相催化体系中催化剂表面的反应过程的研究目前较少。为了填补这方面的研究空白,我们将复杂的固-气-液三相参与的反应分解为:气体在催化剂活化过程和电极-电解液界面反应过程,并采取APXPS对这些界面行为进行原位工况表征。因此,我的报告将分为三部分内容。首先,报告将简单展示APXPS的技术原理、发展过程以及其在固-气界面和固-液界面研究中的应用。其次,报告将介绍APXPS在固-气界面研究中的应用。研究了CO2本身及同水(H2O)分子共吸附情形下在金属催化剂表面的吸附活化过程。并进一步结合密度泛函理论计算,提出了后续可能的反应路径。结果揭示了CO2在金属催化剂表面的吸附活化过程,并探讨了对这个动态过程的调控修饰方法。这样的表界面研究可以为新型高效CO2转化催化剂的开发提供理论指导。最后,报告将介绍APXPS技术在研究电化学体系固液界面特性中的应用。报告将着重介绍方法学的发展,并汇报一个简单的具体案例,探讨电场下固液界面发生的离子竞争吸附行为。另外,报告将简单介绍合肥光源和合肥先进光源相关谱学线站的建设运行情况。
报告题目:分子筛担载活性位点催化C-C键生成机制及反应动力学研究
报告人:亓良 副研究员
报告人简介
亓良,中国科学院大连化学物理研究所,甲醇制烯烃国家工程实验室副研究员。博士期间(2011-2017)在刘中民院士课题组主要从事分子筛催化甲醇制烃类反应诱导期的研究,考察甲醇制烃类反应诱导期存在的原因及诱导期反应的基本规律。2019-2022于美国加州伯克利大学Alexis T. Bell 课题组从事博士后研究,主要从事以分子筛为载体的单金属及双金属位点设计,及其催化C-C键生成相关反应如乙醇制丁二烯,丙酮制异丁烯,烷烃直接脱氢,烯烃氢甲酰化等复杂反应体系的机理和动力学研究。相关研究成果发表在Science, J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem., ACS Catal.等国际学术期刊。
报告摘要
以分子筛为载体,利用其特殊硅羟基微环境,构建高效孤立Lewis酸中心催化乙醇制丁二烯及丙酮制异丁烯,并对催化体系的构效关系,反应机理和动力学进行系统研究;在分子筛微环境内构建巢式Lewis酸中心,利用巢式Lewis酸中心来构建孤立的Pt位点及Rh位点,高效催化丙烷脱氢到丙烯,丁烷直接脱氢到丁二烯,及乙烯氢甲酰化反应,并对反应体系的构效关系,反应机理和动力学进行系统研究。